随着电池应用的快速扩展，对在极端条件下（如高温/低温、高压、快速充电等）运行电池的需求不断上升。
电解液是电池中的关键成分，其性能对电池性能有着深远的影响。然而，根据电解质的一般设计原则，在如此恶劣的环境下运行似乎是不可行的。
图1. 熵调谐的基础理论。(A) 电解质形成过程的示意图。(B) 与电解质形成过程相对应的热力学能量参数。(C) 溶剂化结构及其涉及的相互作用，包括离子-偶极、离子-离子和偶极-偶极相互作用。
作为回应，电池界正在争先恐后地开发新的概念和理论。从热力学角度来看，混合体系的自由能严重影响液体电解质溶剂化结构的形成，固态电解质的稳定性在很大程度上受熵的控制。原则上，调节电解质的熵是促进电解质特性的可行策略。
图2. 水系电解液的主要弱点、相应的熵调控设计概念及方法。主要弱点：(A) 原始水分子在0℃时通过氢键形成四面体网络结构和(B) 水分子具有较窄的电化学稳定窗口。(C) 防冻水系电解液的设计指导思想。(D) 水系电解液的高熵溶剂化壳层。(E) 水系电解液的理论方向：平衡水分子之间的氢键与水分子与其他组分（如分子、离子）之间的氢键。
基于此，武汉理工尤雅&浙大陆俊从水系、非水系和固态电解质的角度深入讨论了在极端条件下工作的电池电解质的熵调谐效应。
图3. 非水系电解液面临的主要挑战及相关的高熵调控策略。主要挑战：(A) 动力学缓慢 和 (B) 低温下的盐析问题。(C) 以传统稀溶液电解液为例，竞争性配位相互作用与由此产生的溶剂化结构之间的相互作用。(D) 阳离子溶剂化物种之间的平衡，即SSIPs（溶剂分离离子对）、CIPs（接触离子对）和AGGs（聚集体）。(E) 熵驱动的溶剂化温度适应性；通过混合 (F) 多种盐类，(G) 多种弱溶剂化溶剂，以及 (H) 多种盐和多种溶剂来制备高熵非水系电解液。
这种观点将激发人们对在极端条件下使用的电解质的合理设计的新思考。相关论文在线发表在Joule (DOI: 10.1016/j.joule.2024.07.019)上。