水系钠离子电池（ASIBs）以其高安全性、低成本和快速充电等优势，显示出作为电网规模能源存储系统的极大潜力。然而，低浓度水系电解质（水包盐电解质，SIWEs）的电化学稳定性窗口（ESW，≤2.5 V）狭窄，导致ASIBs的能量密度低和循环寿命差。为了解决这些问题，已经使用盐包水电解质（WISEs）来拓宽ESW至3.0 V。然而，高浓度电解质会导致高制造成本和电池的离子导电性差，这与水系电池的优势不符。为了缓解WISEs的上述缺陷并进一步拓宽水系电解质的ESW，设计了使用有机共溶剂的双溶剂盐电解质（BSISEs）。通过这种方式，有机共溶剂可以调节氢键（H-bond）网络或构建稳定的固体-电解质界面，以拓宽水系电解质的ESW。然而，目前对理想共溶剂的探索在很大程度上依赖于试错方法，缺乏基本的设计原则。因此，迫切需要从共溶剂的角度出发，为具有广泛ESW的水系电解质制定通用的选择标准。
近日，武汉理工大学尤雅、韩进团队发现在水系电解质中引入弱极性共溶剂可以通过削弱H2O分子间的H-bond网络有效地扩展ESW。与以往关于BSISEs的报道不同，这种设计策略的关键在于削弱溶剂-溶剂之间的相互作用。所制备的含有弱极性共溶剂的水系电解质（AEWPS）因弱极性共溶剂与H2O之间的弱相互作用而实现了拓宽的ESW。以弱极性hexanetricarbonitrile（HTCN）为例，它显著增强了水的稳定性，削弱了氢键网络。因此，它在相对较低的浓度下将ESW拓宽至3.5 V，并使Na2FeFe(CN)6||NaTi2(PO4)3全电池在10,000个循环后容量保持70%，基于两个电极的活性材料质量的能量密度为71 Wh kg−1。这项工作为开发高能量和长寿命的水系钠离子电池用于大规模能源存储提供了新的前景。
该成果以"A Low-Concentrated Electrolyte with a 3.5 V Electrochemical Stability Window, Made by Restructuring the H-Bond Network, for High-Energy and Long-Life Aqueous Sodium-Ion Batteries"为题发表在《ACS Energy Letters》期刊，第一作者是Peng Deda。
DOI: 10.1021/acsenergylett.4c02901.